Нове дослідження докладно описує, як можна спроектувати клас електролюмінесцентних матеріалів, ключові компоненти таких пристроїв, як світлодіодні ліхтарі та сонячні елементи для більш ефективної роботи. Опублікований в Nature Photonics, спільні зусилля експериментальних і теоретичних дослідників дають уявлення про те, як ці та інші подібні матеріали можуть бути використані для нових програм у майбутньому.

Ця робота стала результатом співпраці Пенна, Сеульського національного університету, Корейського передового інституту науки і технологій, Федеральної політехнічної школи Лозанни, Університету Теннессі, Кембриджського університету, Університету Валенсії, Харбінського інституту Технології та Оксфордського університету.

Два роки тому хімік-теоретик з Пенсільванії Ендрю М. Рапп відвідав лабораторію Те-Ву Лі в Сеульському національному університеті, і невдовзі обговорення перейшло до питання, чи можуть вони розробити теорію, яка допоможе пояснити деякі з їхніх експериментальних результатів. Матеріалом, який вони вивчали, був бромід свинцю формамідинію, тип металогалогенідного перовскітного нанокристалу (PNC). Результати, зібрані групою Лі, показали, що зелені світлодіоди, виготовлені з цього матеріалу, працюють ефективніше, ніж очікувалося. «Щойно я побачив їхні дані, я був вражений кореляцією між результатами щодо конструкції, оптики та світлової ефективності. Мав відбуватися щось особливе», - каже Рапп.

PNC, такі як бромід свинцю формамідинію, використовуються у фотоелектричних пристроях , де вони можуть зберігати енергію у вигляді електрики або перетворювати електричний струм у світло у світловипромінювальних пристроях (світлодіодах). У світлодіодах електрони переносяться з багатої електронами (n-типу) області на високоенергетичний рівень у бідній електронами (p-тип) області, де вони знаходять порожній стан із нижчою енергією або «дірку». падати та випромінювати світло. Ефективність матеріалу визначається тим, наскільки добре він може перетворювати світло на електрику (або навпаки), що залежить від того, наскільки легко збуджений електрон може знайти дірку і скільки енергії втрачається на тепло.

Щоб зрозуміти результати групи Лі, постдок Пенна Арвін Какекхані почав працювати з Ен-Хун Кім та Сонджин Кім із Сеульського національного університету, щоб розробити обчислювальну модель несподіваної ефективності матеріалу та розробити цільові подальші експерименти для підтвердження цих нових теорій. . «Ми витратили багато часу, пов'язуючи експеримент та теорію, щоб обґрунтувати кожне окреме експериментальне спостереження, яке у нас є», - каже Какехані про процес дослідження.

Після місяців обміну ідеями та звуження потенційних теорій дослідники розробили теоретичну модель, використовуючи метод, відомий як теорія функціоналу щільності, підхід до моделювання, що базується на математичних теоріях квантової механіки. Хоча ДПФ використовувалося в цій галузі протягом багатьох років, реалізації цієї теорії тепер можуть ефективно враховувати вплив невеликих квантово-механічних взаємоділок, що відомі як сили Ван-дер-Ваальса, які, як відомо, відіграють важливу роль у поведінці м'які матеріали, схожі на PNC, використані у цьому дослідженні.

Використовуючи свою нову модель, дослідники виявили, що PNC були більш ефективними, якщо розмір квантових точок був меншим, оскільки ймовірність того, що електрон виявить дірку, була набагато більшою. Але оскільки зменшення розміру частинки також означає збільшення її відношення поверхні до об'єму, це також означає, що вздовж поверхні матеріалу є більше місць, схильних до дефектів, де енергія електронів може легко губитися.

Щоб вирішити обидві проблеми, дослідники виявили, що проста хімічна заміна формамідінію на більший органічний катіон, званий гуанідином, робить частинки менше, а також зберігає структурну цілісність матеріалу за рахунок утворення більшої кількості водневих зв'язків. Грунтуючись на цьому підході до легування, дослідники знайшли додаткові стратегії для підвищення ефективності, включаючи додавання довголанцюгових кислот та амінів для стабілізації поверхневих іонів та додавання груп загоєння дефектів для загоєння будь-яких вакансій, які можуть утворитися.

Як хіміка-теоретика, одна річ, яка виділялася для Какехані, полягала в тому, наскільки добре узгоджені передбачення моделі та експериментальні дані, що він частково пояснює використанням теорії, що включає сили Ван-дер-Ваальса. "Вам не підходять параметри, які роблять теорію конкретною для експерименту", - каже він. «Це більше схоже на основні принципи, і єдине, що ми знаємо – це тип атомів, які є в матеріалах. Той факт, що ми передбачили результати, ґрунтуючись на майже чистих математичних операціях та квантово-механічних теоріях у наших комп'ютерах, у тісній відповідності до наших колег-експер

іментаторів, виявлених у їхніх лабораторіях, було захоплююче».

У той час як поточне дослідження пропонує конкретні стратегії для матеріалів, які можуть широко використовуватися як сонячні елементи та світлодіоди, ця стратегія також може бути прийнята в більш широкому сенсі в галузі матеріалознавства. «Розвиток Інтернету речей та прагнення до оптоелектронних обчислень вимагають ефективних джерел світла, і ці нові світлодіоди на основі перовскіту можуть прокласти шлях», – каже Рапп.

Для Какехані ця робота також наголошує на важливості докладних теоретичних досліджень для отримання повного розуміння складного матеріалу. "Якщо ви фундаментально не знаєте, що відбувається і яка основна причина, тоді це не може бути поширене на інші матеріали", - каже Какехані. «У цьому дослідженні було корисно мати тривалий період спроб виключити теорії, які насправді не працювали. Наприкінці ми виявили справді глибоку причину, яка була несуперечливою. Це зайняло багато часу, але я думаю це коштувало це."