Новое исследование подробно описывает, как можно спроектировать класс электролюминесцентных материалов, ключевые компоненты таких устройств, как светодиодные фонари и солнечные элементы, для более эффективной работы. Опубликованный в Nature Photonics , совместные усилия экспериментальных и теоретических исследователей дают представление о том, как эти и другие подобные материалы могут быть использованы для новых приложений в будущем.

Эта работа стала результатом сотрудничества Пенна, Сеульского национального университета, Корейского передового института науки и технологий, Федеральной политехнической школы Лозанны, Университета Теннесси, Кембриджского университета, Университета Валенсии, Харбинского института Технологии и Оксфордского университета.

Два года назад химик-теоретик из Пенсильвании Эндрю М. Рапп посетил лабораторию Тэ-Ву Ли в Сеульском национальном университете, и вскоре обсуждение перешло к вопросу о том, могут ли они разработать теорию, которая поможет объяснить некоторые из их экспериментальных результатов . Материалом, который они изучали, был бромид свинца формамидиния, тип металлогалогенидного перовскитного нанокристалла (PNC). Результаты, собранные группой Ли, показали, что зеленые светодиоды, изготовленные из этого материала, работают более эффективно, чем ожидалось. «Как только я увидел их данные, я был поражен корреляцией между результатами по конструкции, оптике и световой эффективности. Должно было происходить что-то особенное», - говорит Рапп.

PNC, такие как бромид свинца формамидиния, используются в фотоэлектрических устройствах , где они могут хранить энергию в виде электричества или преобразовывать электрический ток в свет в светоизлучающих устройствах (светодиодах). В светодиодах электроны переносятся из богатой электронами (n-типа) области на высокоэнергетический уровень в бедной электронами (p-тип) области, где они находят пустое состояние с более низкой энергией или «дырку». падать и излучать свет. Эффективность материала определяется тем, насколько хорошо он может преобразовывать свет в электричество (или наоборот), что зависит от того, насколько легко возбужденный электрон может найти дыру и сколько этой энергии теряется на тепло.

Чтобы понять результаты группы Ли, постдок Пенна Арвин Какекхани начал работать с Ён-Хун Ким и Сонджин Ким из Сеульского национального университета, чтобы разработать вычислительную модель неожиданной эффективности материала и разработать целевые последующие эксперименты для подтверждения этих новых теорий. . «Мы потратили много времени, связывая эксперимент и теорию, чтобы обосновать каждое отдельное экспериментальное наблюдение, которое у нас есть», - говорит Какехани о процессе исследования.

После месяцев обмена идеями и сужения потенциальных теорий исследователи разработали теоретическую модель, используя метод, известный как теория функционала плотности , подход к моделированию, основанный на математических теориях квантовой механики . Хотя ДПФ использовалось в этой области в течение многих лет, реализации этой теории теперь могут эффективно учитывать влияние небольших делокализованных квантово-механических взаимодействий, известных как силы Ван-дер-Ваальса, которые, как известно, играют важную роль в поведении мягкие материалы, похожие на PNC, использованные в этом исследовании.

Используя свою новую модель, исследователи обнаружили, что PNC были более эффективными, если размер квантовых точек был меньше, поскольку вероятность того, что электрон обнаружит дыру, была намного больше. Но поскольку уменьшение размера частицы также означает увеличение ее отношения поверхности к объему, это также означает, что вдоль поверхности материала есть больше мест, подверженных дефектам, где энергия электронов может легко теряться.

Чтобы решить обе проблемы, исследователи обнаружили, что простая химическая замена формамидиния на более крупный органический катион, называемый гуанидином, делает частицы меньше, а также сохраняет структурную целостность материала за счет образования большего количества водородных связей. Основываясь на этом подходе к легированию, исследователи нашли дополнительные стратегии для повышения эффективности, включая добавление длинноцепочечных кислот и аминов для стабилизации поверхностных ионов и добавление групп заживления дефектов для «заживления» любых вакансий, которые могут образоваться.

Как химика-теоретика, одна вещь, которая выделялась для Какехани, заключалась в том, насколько хорошо согласованы предсказания модели и экспериментальные данные, что он частично объясняет использованием теории, включающей силы Ван-дер-Ваальса. «Вам не подходят параметры, которые делают теорию конкретной для эксперимента», - говорит он. «Это больше похоже на основные принципы, и единственное, что мы знаем, - это тип атомов, которые есть в материалах. Тот факт, что мы предсказали результаты, основываясь на почти чистых математических операциях и квантово-механических теориях в наших компьютерах, в тесном соответствии с нашими коллег-экспериментаторов, обнаруженных в их лабораториях, было захватывающе ».

В то время как текущее исследование предлагает конкретные стратегии для материалов, которые могут широко использоваться в качестве солнечных элементов и светодиодов, эта стратегия также может быть принята в более широком смысле в области материаловедения. «Развитие Интернета вещей и стремление к оптоэлектронным вычислениям требуют эффективных источников света, и эти новые светодиоды на основе перовскита могут проложить путь», - говорит Рапп.

Для Какехани эта работа также подчеркивает важность подробных теоретических исследований для получения полного понимания сложного материала. «Если вы фундаментально не знаете, что происходит и какова основная причина, тогда это не может быть распространено на другие материалы», - говорит Какехани. «В этом исследовании было полезно иметь длительный период попыток исключить теории, которые на самом деле не работали. В конце мы обнаружили действительно глубокую причину, которая была непротиворечивой. Это заняло много времени, но я думаю это стоило того."